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武漢大學在等離激元與激子的強耦合能量轉換研究領域取得重要新進展(PRL)

來源:MG娱乐官网  發布時間:2017-10-30 15:21:07 點擊次數:

近期,MG娱乐官网王取泉教授研究組與中國科學技術大學張振宇教授、深圳大學高等研究院李曉光研究員等理論與實驗結合,在等離激元-激子強耦合體系的研究中取得重要新進展,揭示了雜化耦合體系中干涉效應導致的非對稱Rabi譜和超快能量轉移導致的非線性Fano效應,相關研究成果相繼發表在權威學術期刊《Physical Review Letters》和《Nano Letters》上。

納米金屬等離激元與分子或半導體激子的強耦合導致該雜化體系呈現出許多復雜而有趣的線性和非線性光學響應特性,其中廣受關注的是等離激元與激子能量轉移和交換導致的Fano干涉和Rabi劈裂。近年來,得益于納米制備技術和微觀量子理論模型的豐富和發展,對這類強耦合體系的研究十分活躍。該領域的一個核心問題是,如何通過精準調控不同體系中的強耦合作用,獲得更為有用的能量轉化特征?

該研究團隊近期先通過化學自組裝方法制備了金納米棒與近紅外染料分子IR-806的強耦合體系。在該雜化體系中,由于等離激元-激子的強耦合作用,體系的消光譜上出現了由于Fano共振效應導致的吸收谷。在此Fano吸收谷附近,觀測到由耦合調控的反常非線性吸收現象,即非線性吸收系數在同一頻率正負值間的轉變;通過時間分辨差分透射譜觀測到該耦合體系中等離激元到激子的超快能量轉移超快動力學過程。理論上,采用量子模型計算揭示了分子的飽和吸收是控制其非線性吸收和超快能量轉移的關鍵。此研究成果揭示了金屬和分子耦合體系的特殊非線性響應機制,為這類雜化體系在非線性納米光學器件上的應用提供了新思路。這一研究成果以“Unusual and Tunable One-Photon Nonlinearity in Gold-Dye Plexcitonic Fano Systems”為題發表在《納米快報》上[Nano Lett. 15, 2705 (2015)](合作作者:南凡、張亞芳、李曉光、張嘯天、李杭、張新惠、江瑞斌、王建方、張偉、周利、王佳宏、王取泉*和張振宇*)。

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圖1. 金納米棒-IR806雜化體系的線性消光譜和非線性吸收系數。

在更近的工作中,該團隊基于所發展的等離激元-激子強耦合的全量子理論模型,揭示出雜化體系在零失諧情況下Rabi劈裂和Fano共振吸收光譜中所出現的高度非對稱性,這種非對稱性是源于等離激元與激子的雜化體系中的相干過程所引起的能量重新分配。實驗上,利用物理濺射的方法制備了金銀合金納米顆粒,通過調節金銀原子比和顆粒的密度保持等離激元與羅丹明分子的共振吸收,并通過改變合金納米顆粒中銀的含量實現了對等離激元共振強度的調控,揭示了雜化體系消光光譜的非對稱性、以及對應于從Fano共振到Rabi劈裂的非線性吸收系數與銀的含量的依賴關系。這一研究成果對強耦合體系的準確調控有著重要的指導意義,以“Strongly Asymmetric Spectroscopy in Plasmon-Exciton Hybrid Systems due to Interference-Induced Energy Repartitioning”為題發表在《物理評論快報》上[Phys. Rev. Lett. 119, 177401(2017)](合作作者:丁思靜、李曉光*、南凡、鐘玉婷、周利、肖旭東、王取泉*和張振宇*)。文章署名第一單位為MG娱乐官网。

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圖2. 左:理論上等離激元-激子雜化體系的光譜非對稱性。

右:實驗測量的金銀合金納米顆粒/羅丹明耦合雜化體系消光光譜與銀含量的關系。

上述研究工作得到了國家重大科學研究計劃和國家自然科學基金等項目的資助。

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