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科研進展

《Light: Science & Applications》刊登徐紅星院士團隊最新成果:二維材料探針實現等離激元場增強的極值探測

來源:  發布時間:2018-08-30 10:21:22 點擊次數:

近日,我院與高等研究院徐紅星教授研究組在表面等離激元光子學領域取得重要進展。通過選擇二維材料取代傳統的探針分子,結合定量化的表面增強拉曼散射技術,實現了量子遂穿效應影響下的等離激元增強極值的測定。該工作得到審稿人的一致好評,以及編輯的高度評價,認為“Your paper has been considered as a significant contribution to the field of optics and photonics”。論文于8月29日以“Probing the limits of plasmonic enhancement using a two-dimensional atomic crystal probe”為題發表在國際知名期刊《Light: Science & Applications》上。論文第一署名單位是武漢大學,我院博士生陳文為第一作者,張順平副教授與徐紅星教授同為通訊作者。

等離激元場增強作為納米光學和等離激元光子學中最重要的光學效應之一,其應用涉及單分子表面增強光譜、光與物質強耦合、非線性光學、光學傳感等眾多前沿研究方向。根據現有的理論與實驗,具有最強電磁場增強的等離激元場往往產生于相互靠近的金屬納米結構的納米間隙中,而其極值的出現要求間隙距離進入亞納米尺度。準確探測如此微小體積內的場增強對現有的納米加工與光學探測技術來說是一種挑戰。

觀察在納米間隙內探針分子的SERS強度是測定等離激元場強度的一種有效方式,然而這種方法在場增強的定量測量上至今任面臨若干難題(圖一):(一)如何構建一個間隙距離小于一納米并且形貌結構確切已知的納米腔;(二)如何將探針分子插入到如此狹窄的間隙內部,以及更重要的(三)如何確保分子(拉曼偶極矩)的朝向與等離激元場的方向一致,使得場增強被準確地探測。此外,為了得到最強的等離激元場增強,還要求激發光與等離激元共振在波長與偏振上保持匹配。

    

圖一 二維材料探針取代傳統的拉曼分子,有效解決空間極小的納米間隙中探針數量與分子朝向難以精確控制的問題,從而實現等離激元近場強度的準確探測。


    為了同時克服上述困難,研究組選用了層狀二硫化鉬作為原子層晶格探針的來取代傳統的拉曼分子探針(圖一)。一方面,二硫化鉬探針被插入到單個納米金顆粒與平滑金膜之間,構成間隙距離由二硫化鉬層數所精確確定(最小可達0.62 nm)的等離激元納米腔。另一方面,由于處在納米腔間隙中的硫化鉬探針具有嚴格的晶格朝向,研究者可以確保其晶格振動與等離激元場分量準確對齊。由此,等離激元橫向場與縱向場可以分別獨立地由二硫化鉬的面內與面外聲子模式的強度所表征(圖二a)。同時,為研究組開發了一種等離激元共振掃描SERS測量技術來實現等離激元場的最大化激發(圖二b)。此外,這種晶格探針的光譜不會遭受傳統分子SERS光譜中經常出現的光漂白與分子漂移等不穩定現象。

    

圖二 硫化鉬探針在等離激元納米腔中的SERS光譜(a),等離激元共振掃描SERS測量(b),以及在不同間隙距離下等離激元場增強的實驗與理論對比(c)


基于上述一系列獨特設計,研究組首次實現了在原子級厚度的等離激元納米腔中等離激元場不同分量的定量測量,確定了量子遂穿效應影響下的等離激元場極值出現的間隙區間(圖二)。該研究不但促使SERS光譜技術從以往研究中的定性技術發展為一種定量技術,加深了對等離激元體系下量子力學效應的理解;而且有望促進一些新理論和現象的發展與應用,例如聲光相互作用、量子等離激元光子學、納米腔光機械等。


該工作在科技部和國家自然科學基金委項目的資助下完成。


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